I landsbyen Lillerød med middelalderkirken var hovederhvervet i årene 1850‑1920 landbrug, og da Lillerød lå inden for byen Hillerøds »læbælte«, var det frem til Næringsloven fra 1857 kun tilladt at drive høkerhandel med et begrænset vareudvalg. I 1916 åbnede Lillerød Brugsforening. I forbindelse med Nordbanens anlæggelse blev Lillerød Station etableret i 1864. Denne lå dog et stykke vej fra landsbyen og fik derfor længe kun beskeden betydning for byen. Men efter at byens hovedgade, som bandt by og station sammen, blev anlagt 1903‑04, blev byens centrum efterhånden trukket ned mod stationen, hvor også kroen lå.
Omkring år 1900 opstod en række fabrikker i byen, fx Lillerød Lervarefabrik, der åbnede i 1893. Lillerød Savværk blev anlagt i 1896 af møbelsnedker Fritz Hansen, og i 1906‑07 flyttede også hans møbelfabrikation hertil. Lillerød oplevede en stor og stabil befolkningsvækst gennem det meste af 1900-tallet. I 1921 havde Lillerød 454 beboere, mens Allerød havde 250. I 1950, hvor de to byer var smeltet sammen, var deres samlede befolkningstal 2.832; i 1960: 4.273; og i 1970: 8.085.
Som følge af den voksende trafik på Nordbanen blev det i begyndelsen af 1930’erne nødvendigt at udvide til et dobbeltspor, og Lillerød fik sit dobbeltspor i 1933.
Produktionen på møbelfabrikken Fritz Hansens Efterfølgere voksede støt, og efter at grundlæggerens børnebørn Søren og Poul Fritz Hansen var kommet med i ledelsen, kom der fra 1940’erne et samarbejde i gang med flere danske møbelarkitekter, bl.a. Hans J. Wegner, Børge Mogensen og Arne Jacobsen.
To af Lillerøds gamle gårde, Hvidesten og Toftehave, blev i 1938 købt af Statens Seruminstitut. Kommunen købte i 1947 Kirkehavegaard og indrettede her kommunekontor. En del af jorden blev solgt til Lillerød Boligforening, der byggede rækkehuse og senere etageboliger. Bydelen Lillerød Øst skød op omkring 1960, da en række ejendomme blev opkøbt, hvor man byggede en ny skole og anlagde et større villakvarter, industriområde samt etagebyggeri.
Lillerøds befolkningstal fortsatte med at vokse i 1970’erne, og i 1976 havde byen 13.261 indbyggere. Bymidten og hovedgaden ændrede i tiden efter 1970 karakter fra småforretninger i villahaver til forretningsejendomme med kontorer og lejligheder. I 1983 blev de første huse revet ned for at give plads til Allerød Torv/Torvestrædet. Som følge af den voksende befolkning blev det ud over Lillerød Skole nødvendigt med en ny skole; Skovvangskolen blev færdigbygget i 1971. Lillerød Boligforening færdiggjorde i 1973 etagebebyggelsen Uglevang. I midten af 1990’erne indledtes udbygningen af Enghaveområdet med Engbuen 1994‑96, Enghave Park 1995‑96 samt villaområdet ved Frugthaven.
Kirkehavegaards udlænger blev i 1993 taget i brug til kulturelle aktiviteter. Efter en brand i 1997 besluttede byrådet at genopbygge gården som kulturhus.
