Et sagn fortæller, at der i den sydvestlige del af Gribskov engang lå et nonnekloster. Nonnerne viste dog større interesse for munkene oppe i Esrum Kloster end for Vorherre, og som straf åbnede jorden sig og opslugte klosteret med de elskovssyge nonner. Åbningen blev til den skovomkransede Store Gribsø. Den ca. 10 ha store sø har en dybde på op til ca. 11 m, og efter sigende kan man på stille aftener stadig høre klosterets klokker ringe fra søens dyb.
Store Gribsø har i dag en lille bestand af hvinand, der yngler i de redekasser, som er sat op ved søen. Ellers er livet i søen yderst begrænset, da skovens grøfter i en årrække har ledt surt overfladevand fra moser og granbevoksninger ud i søen, så vandets pH-værdi efterhånden er faldet til ca. 4,5. Det kan de færreste dyr og planter tåle, og søens tidligere rige dyre- og planteliv forsvandt. For at forbedre søens vandkvalitet er de fleste grøfter nu lukket, og en del af den omkringliggende granskov er erstattet af vådområder og løvskov. Sammen med en højere pH i regnvandet medførte det, at søvandets pH i 2012 var steget til 5,8‑5,9, og bl.a. vandbænkebider og dafnier, som forsvandt under forsuringen, var vendt tilbage.
Søen indgår i habitat- og fuglebeskyttelsesområdet Gribskov.
