Hovedbyen i Værløse Sogn var oprindelig Kirke Værløse med kirke fra middelalderen. Kirke Værløse mistede dog tidligt sin betydning, da sognet i slutningen af 1600-tallet blev annekssogn under Farum, og da hovedfærdselsåren til det voksende københavnske marked lå tættere på nabolandsbyen Lille Værløse, der lå øst herfor. Det var også her, kongen valgte at placere en rytterskole i 1723.
Da Slangerupbanen åbnede i 1906, blev der anlagt station i Lille Værløse, men den fik ikke stor betydning for udviklingen af byen. Da jernbanen ikke medførte nogen egentlig bydannelse, der gav arbejdspladser inden for handel og service, var de fleste husstande stadig afhængige af landbruget. Antallet af arbejdere steg imidlertid i perioden, og indtil 1921 udgjorde arbejdere den næststørste erhvervsgruppe. Væksten skal forklares ved, at mange fik arbejde ved anlæggelsen af Slangerupbanen og siden ved anlæggelsen af Værløselejren i 1911.
Det første kommunekontor blev oprettet i Lille Værløse i 1917. I 1921 var der kun 327 indbyggere i Lille Værløse, og tallet var i 1945 nået op på 897. Men efter 2. Verdenskrig begyndte udviklingen at tage fart, og i 1955 var indbyggertallet 1.915. I 1949 stod etageejendommene Toftebo færdige, og i 1957 påbegyndtes opførelsen af Langhuset, der på det tidspunkt var Danmarks længste etageejendom på 408 m, med 25 opgange og 225 boliger fordelt på fire etager. Fra 1958 til 1960 opkøbte kommunen de fleste af de gamle gårde og huse i landsbyen, som blev fjernet for at gøre plads til Værløse Bymidte, der blev indviet i 1977. Det voksende indbyggertal medførte et stigende behov for skoler; i 1950 blev Lille Værløse Skole indviet, og i 1962 fulgte Syvstjerneskolen. I 1963 stod Værløsehallerne færdige.
I 1971 fik Lille Værløse egen kirke tegnet af kirkearkitekten Holger Jensen. Den tidligere station på Slangerupbanen blev i 1977 ændret til en S-togsstation, og samtidig blev den oprindelige stationsbygning revet ned. I 1979 blev biblioteket ved Værløse Bymidte udvidet, og i 2006 åbnede kulturhuset Galaksen til bl.a. scenekunst. Værløse Svømmehal blev indviet i 2003.
I 1992 ændredes bynavnet fra Lille Værløse til blot Værløse. Befolkningstallet lå i 1999 på 11.696, dette tal var i 2007 vokset til 12.494.
Byen var frem til Strukturreformen i 2007 det administrative center for Værløse Kommune.
