Tullebølle var oprindelig en landsby, hvor der i middelalderen blev rejst en romansk kirke, der blev udvidet i 1400‑tallet. I 1857 fik byen en skole, og i 1884 fulgte et andelsmejeri og to år efter et forsamlingshus.
Tullebølle udviklede sig til at blive et lokalcenter i den nordlige del af Langeland. Et andelsfryseri blev etableret i 1948, og i 1953 fulgte et andelsvaskeri. Indbyggertallet lå i 1955 på 280.
Indbyggertallet voksede fra 540 i 1970 til 783 i år 2000. Parcelhuskvarterer opstod i sidste halvdel af 1900-tallet. Tullebølle Centret (fra 2018: Tullebølle Plejecenter), opført som plejehjem og fælleshus til seniorboligerne, der ligger langs Solskrænten, blev indviet i 2002 og er opført af Clausen & Weber. Hovedhuset er gulkalket med et markant tårnparti, mens seniorboligerne er bygget som kædehuse med sort træværk på facaderne. I 2006 lå indbyggertallet på 857.
