I 1622 inddrog Christian 4. en del af Ordrups jorder for at oprette Ibstrup Dyrehave. Indtil ca. 1825 fremstod området som en lysåben egeskov, der især var kendt for sit rige planteliv. Således udgav botanikeren Peder Kylling i 1684 Danmarks første lokalflora om skoven. Den omfattede således hele 404 arter, hvoraf flere var meget sjældne. I 1730 skænkede Christian 6. skoven til sin søster Charlotte Amalie, efter hvem skoven har sit nuværende navn. Hun opførte Charlottenlund Slot midt i området. I tiden derefter blev der plantet en del bøg og lidt nåletræer, hvilket formentlig har bidraget til, at de mange sjældne plantearter i dag er forsvundet. Et lille arboret blev anlagt i skovens nordøstlige del i 1799, og 1838‑39 blev den nuværende Forstbotanisk Have etableret i sydvest.
Charlottenlund Skov dækker i dag et areal på ca. 75 ha, hvoraf de ca. 52 ha er træbevoksede. I det sydvestlige hjørne findes stadig 8 ha med ca. 300-årig egeskov samt lidt bøg fra ca. 1825. Underskoven er tæt og frodig, og på de gamle ege vokser bl.a. egespejlporesvamp og oksetunge. Ellers er skoven især kendt for sine ynglende korttået træløber og andre, typiske fugle fra skov og park.